浅析颗粒利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱气溶胶老化与混合状态及定量计算流程

论文导读：
摘要：利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱(SPAMS)于2011年11月中旬在上海测量了气溶胶高污染历程中200nm-2.0μm气溶胶的粒径谱及其化学组成。对气溶胶粒子的分类结果发现,灰霾天期间大气中主要有着OCEC、METAL、EC、SECONDARY和K-Na等5种气溶胶粒子,其粒子数分别占总数的27.4%、3.4%、7.3%、45.6%和5.4%,二次污染显著。观测得到的5类气溶胶颗粒中都包含18NH4+、80S03-、96S04-、97HSO4-、46N02-、62NO3-、125H(NO3)2-等二次组分,说明灰霾天期间这些颗粒都经历了不同的二次历程或与二次组分进行了不同程度的混合,且随着灰霾的生成和进展,气溶胶不断老化,二次气溶胶粒子的信号迅速增强。OCEC粒子中97HSO4的信号较强,说明S02可能在气溶胶表面发生多相反应,同时因有机物的有着对气态硫酸参与气溶胶成核和增加起了重要作用,尤其是在严重污染的条件下,气态硫酸和有机蒸气相互作用可能加速了硫酸-有机颗粒物的形成。以气溶胶类型的谱分布可以发现,新鲜的EC气溶胶粒子排入大气后,其表面会不断附着18NH4+、80SO3-、96S04-、97HSO4、46N02-、62N03-、125H(N03)2-等二次组分,EC颗粒在老化的历程中其类型逐步由EC气溶胶演变成二次气溶胶粒子。来自海洋的暖湿气流除了形成降水对气溶胶形成冲刷作用,使得二次气溶胶粒子和OCEC气溶胶粒子数显著降低以外,也将有机胺带入内陆,在清洁天气溶胶粒子中形成Amine粒子。比较不同类型气溶胶粒子在灰霾天和清洁天的绝对粒径分布发现：气溶胶颗粒的来源、老化程度以及气溶胶粒子本身的物理化学性质影响其粒径分布。比较清洁天,比较清洁天,灰霾天的气溶胶粒子数较多,导致灰霾天各类气溶胶粒子的粒径分布呈现光滑平缓的曲线；OC/EC、EC和SECONDRY气溶胶粒子在灰霾天的粒径分布偏向较大粒径范围,METAL气溶胶粒子的粒径分布与清洁天几乎相同,K-Na粒子则偏向较小的粒径。而且,清洁天中EC气溶胶粒子出现显著的分布,SECONDARY也有出现,但是不是非常显著。同时,通过联合气溶胶粒径谱仪比较单颗粒气溶胶飞行时间质谱在不同粒径段内总颗粒数的粒径分布,得到200-1252nm粒径范围的校正参数,利用校正参数还原EC气溶胶粒子真是的粒径分布,发现EC气溶胶粒子数浓度的时间变化走势与热光法得到的EC质量浓度一致。本论文也利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱获得的信号强度定量OC、EC浓度的时间变化,并与光热法得到的质量浓度进行比较,发现比较结果较一致。关键词：单颗粒论文化学组成论文混合状态论文单颗粒气溶胶飞行时间质谱论文粒径校正论文定量论文
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Abstract7-8
目录8-10
第一章 综述10-18

1.1 颗粒物的来源及分类10

1.1 气溶胶颗粒物的来源10

1.2 气溶胶颗粒物的分类10

1.2 气溶胶颗粒物的环境效应10-12

1.2.1 气溶胶粒子对人体健康的影响10-11

1.2.2 气溶胶粒子对能见度的影响11-12

1.2.3 气溶胶粒子对气候的影响12

1.3 气溶胶监测方式12-16

1.3.1 国内外传统的气溶胶颗粒物浅析技术12-13

1.3.2 单颗粒浅析技术13-16

1.4 探讨目的与作用16-18

1.4.1 探讨目的16-17

1.4.2 探讨内容17-18

第二章 实验部分18-25

2.1 采样介绍18

2.2 采样仪器18-22

2.1 颗粒物在线监测仪器18

2.2 单颗粒气溶胶飞行时间质谱(SPAMS)18-22

2.3 气溶胶粒径谱仪22

2.4 碳组分浅析22-23

2.5 数据处理与浅析23-25

第三章 上海市秋季灰霾污染中气溶胶粒子的指纹特点25-32

3.1 秋季灰霾期间的气溶胶污染情况25-26

3.2 气溶胶粒子的分类26-27

3.3 气溶胶粒子的化学组成及指纹特点27-31

3.4 总结31-32

第四章 气溶胶污染历程中气溶各类气溶胶粒子的谱分布与混合状态32-41
4.1 污染历论文导读：MS与PS之间的粒径换算42-445.2.2SPAMS的粒径校正参数Ψ_1的计算策略44-455.2.3SPAMS的校正参数Ψ_1的粒径变化45-465.3元素碳气溶胶粒子的粒径校正46-485.4利用SPAMS的信号强度定量颗粒物中OC、EC的浓度48-505.5小结50-51第六章总结与展望51-546.1结论51-526.2不足与展望52-54参考文献54-60攻读硕士期间发表论文60
程中气溶胶粒子数的粒径谱分布32-33

4.2 灰霾天与清洁天气溶胶粒子粒径分布比较33-37

4.3 灰霾期间气溶胶类型的时间演变37-39

4.4 总结39-41

第五章 含元素碳气溶胶和OC/EC的定量计算41-51
5.1 上海城区PM

2.5与EC质量浓度变化41-42

5.2 校正系数的确立42-46
5.

2.1 SPAMS与PS之间的粒径换算42-44

5.

2.2 SPAMS的粒径校正参数Ψ_1的计算策略44-45

5.

2.3 SPAMS的校正参数Ψ_1的粒径变化45-46

5.3 元素碳气溶胶粒子的粒径校正46-48

5.4 利用SPAMS的信号强度定量颗粒物中OC、EC的浓度48-50

5.5 小结50-51

第六章 总结与展望51-54

6.1 结论51-52

6.2 不足与展望52-54

参考文献54-60
攻读硕士期间发表论文60-61
致谢61