谈述化学平衡三氯氢硅合成热力学

论文导读：
摘要：运用集成热化学数据库FactSage软件中reaction和equpb模块探讨了与SiHCl3合成有关的"Si-H-Cl"三元系的复杂化学反应及化学平衡。计算了平衡在不同条件下(T=373.15-873.15K,P=0.1-1.0atm,进料比nHCL0/nHSI0=1/1-12/1)的标准吉布斯自由能、标准平衡常数、平衡成分、气体中SiHCl3的摩尔百分含量及产率等。还计算了加压合成、加H2稀释、加SiCl4等工艺对硅粉转化率、气体中SiHCl3的摩尔百分含量及产率的影响。以表格的形式给出了主要部分的计算结果,主要是：不同温度下17个化学反应的△rGmθ和Kaθ值表,不同条件下气相平衡成分表,气体中SiHCl3的摩尔百分含量表以及SiHCl3产率表。绘制了17个反应的△rGmθ—T图和ka—T图,不同压力和进料比nHCl0/nSii时的气相平衡成分图,硅粉转化率、SiHCl3随温度、压力和进料比nHCl0/nSi0的变化图,以及温度、压力和进料比nHCl0/nSi0对SiHCl3产率的影响图。还绘制了加压合成、加H2稀释和加SiCl4对SiHCl3产率的影响图。通过对SiHCl3合成的热力学浅析得到以下结论：(1)包括主反应在内的大部分反应的△r,Gmθ随温度的升高而逐渐升高,表明升高温度不利于SiHCl3合成；大部分反应的△rGmθ值远小于零(△,aθ-41.84kJ·mol-1),表明硅粉和HCl气体能够完全反应；副反应(2)的△rGmθ远小于主反应(1),表明气体中SiHCl3的摩尔百分含量低于SiCl4,这是气体中SiHCl3的摩尔百分含量不高的主要理由。(2)当进料比nHCl0/Si0≤3时,SiHCl3转化率随温度升高而逐渐降低；当进料比nhCl0/nSi0≥4时,SiHCl3转化率随温度升高逐渐升高。(3)当进料比nHCl0/nSi0≤3时,SiHCl3产率随温度升高而逐渐降低,随压力增大而逐渐升高,随进料比nHCl0/nSi0增大而逐渐增大；当进料比nhCl0/nSi0≥4时,随温度升高而逐渐升高,随压力增大而不发生转变,随进料比nHCl0/nSi0增加而逐渐降低。综合考虑最佳SiHCl3合成条件是：573.15K、0.5atm、进料比nHCl0/nSi0=3.4。(4)改善型三氯氢硅合成工艺,对于加压工艺,SiHCl3产率随着压力增加而逐渐增加,最佳压力应取20atm；对于加H2稀释工艺,综合考虑nHCl0/nH20对SiHCl3平衡摩尔分数及产率的影响,最佳nHCl0/nH20应取4；对于加SiCl4工艺,综合考虑nHCl0/nH20对SiHCl3平衡摩尔分数及产率的影响,最佳nHCl0/nSicl40应取12。关键词：三氯氢硅论文热力学论文西门子法论文化学平衡论文产率论文
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Abstract5-7
目录7-10
第一章 绪论10-22
引言10

1.1 改良西门子法制备多晶硅10-14

1.2 三氯氢硅14-15

1.2.1 SiHCl_3的物化性质14-15

1.2.2 SiHCl_3的用途15

1.3 SiHCl_3制备技术概况15-21

1.3.1 四氯化硅为原料的还原法生产三氯氢硅15-16

1.3.2 硅氯氢化法生产三氯氢硅原理及工业生产流程16-19

1.3.3 硅氯氢化法进展历程19-20

1.3.4 国内外近况20-21

1.4 本课题探讨的目的和作用21

1.5 本课题探讨的主要内容21-22

第二章 复杂化学平衡策略及FactSage软件22-31

2.1 复杂化学平衡系统探讨概况23-24

2.2 化学平衡系统计算策略探讨进展24-26

2.3 热力学数据的来源、评价及选取26-28

2.3.1 热力学数据的来源26-27

2.3.2 热力学数据的评价27

2.3.3 热力学数据的选取27-28

2.4 FactSage软件介绍28-29

2.5 三氯氢硅合成系统浅析29-31

第三章 结果与讨论31-66

3.1 计算结果31-36

3.2 △_rG_m~θ-T图和K_a~θ-T图36-40

3.3 气相平衡组成分论文导读：SiHCl_3产率影响75-774.3加SiCl_4工艺浅析77-834.3.1加SiCl_4工艺对硅粉转化率的影响77-794.3.2加SiCl_4工艺对平衡系统中SiHCl_3摩尔分数的影响79-804.3.3加SiCl_4工艺SiHCl_3产率浅析80-83第五章结论与展望83-855.1主要结论835.2展望83-85致谢85-86参考文献86-91攻读硕士学位期间发表的论文91上一页
布40-44

3.4 共平衡点变化浅析44-49

3.5 硅粉转化率浅析49-51

3.6 SiHCl_3转化率浅析51-55

3.7 SiHCl_3产率浅析55-64

3.7.1 温度对SiHCl_3产率的影响55-58

3.7.2 压力对SiHCl_3产率的影响58-59

3.7.3 进料比n_(HCl)~O/n_(Si)_~O对SiHCl_3产率的影响59-64
3.8 实际SiHCl_3合成温度、压力和进料比n_(HCl)~O/n_(Si)~O选择64-66

3.8.1 温度选择64

3.8.2 压力选择64-65

3.8.3 进料比n_(HCl)~O/n_(Si)~O选择65-66

第四章 改善工艺的热力学探讨66-83

4.1 SiHCl_3加压合成浅析66-70

4.

1.1 加压合成硅粉转化率浅析66-67

4.

1.2 加压合成SiHCl_3转化率浅析67-68

4.

1.3 加压合成SiHCl_3产率浅析68-70

4.2 加H_2稀释浅析70-77
4.

2.1 加H_2稀释对硅粉转化率影响71-72

4.

2.2 加H_2稀释对SiHCl_3转化率的影响72-73

4.

2.3 加H_2稀释对平衡系统中SiHCl_3摩尔分数的影响73-75

4.

2.4 加H_2稀释对SiHCl_3产率影响75-77

4.3 加SiCl_4工艺浅析77-83
4.

3.1 加SiCl_4工艺对硅粉转化率的影响77-79

4.

3.2 加SiCl_4工艺对平衡系统中SiHCl_3摩尔分数的影响79-80

4.

3.3 加SiCl_4工艺SiHCl_3产率浅析80-83

第五章 结论与展望83-85

5.1 主要结论83

5.2 展望83-85

致谢85-86
参考文献86-91
攻读硕士学位期间发表的论文91